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Uno studio sulla temperatura ciclica

Jun 04, 2023Jun 04, 2023

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 12713 (2023) Citare questo articolo

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La stabilità aerobica e termica dei diodi a emissione di luce a punti quantici (QLED) è un fattore importante per le applicazioni pratiche di questi dispositivi in ​​condizioni ambientali difficili. Dimostriamo QLED ambra trattati con tutte le soluzioni con un'efficienza quantica esterna (EQE) > 14% con un roll-off (droop) di efficienza quasi trascurabile e una luminosità di picco di > 600.000 cd/m2, senza precedenti per i QLED fabbricati in condizioni di aria ambiente . Investighiamo l'efficienza del dispositivo e il livello di luminosità in un intervallo di temperatura compreso tra −10 e 85 °C in un ciclo di raffreddamento/riscaldamento in 5 fasi. Abbiamo condotto gli esperimenti a livelli di luminosità superiori a 10.000 cd/m2, richiesti per applicazioni di illuminazione esterna. Le prestazioni del nostro dispositivo dimostrano la stabilità termica, con una deviazione standard minima nei parametri prestazionali. È interessante notare che i parametri di efficienza del dispositivo ritornano ai valori iniziali al ritorno alla temperatura ambiente. Le variazioni nelle prestazioni sono correlate alla modifica delle caratteristiche di trasporto di carica e alla dinamica di rilassamento degli eccitoni radiativo/non radiativo indotto a diverse temperature. Essendo complementare agli studi precedenti sull'argomento, il presente lavoro dovrebbe far luce sulla potenziale fattibilità della realizzazione di QLED ultraluminosi e senza droop stabili in condizioni aerobiche e incoraggiare ulteriori ricerche per applicazioni di illuminazione a stato solido.

I diodi a emissione di luce a punti quantici (QLED) hanno suscitato una notevole attenzione sia da parte del mondo accademico che dell'industria, grazie alle loro eccezionali proprietà optoelettroniche, che li rendono adatti a vari dispositivi elettronici1,2,3,4,5,6,7. Ad esempio, l'efficienza quantica esterna (EQE)8,9,10,11, il livello di luminosità12,13 e la durata operativa14,15,16,17 dei QLED hanno ora raggiunto gli standard per i display commerciali18. D'altra parte, sfruttando i punti quantici colloidali (QD) luminescenti con configurazioni multi-shell graduate ben progettate, il trascurabile roll-off (droop) dell'EQE dei QLED ad alti livelli di luminosità19 può consentire le loro applicazioni nell'illuminazione esterna, nella proiezione display e fototerapia19,20,21. Tuttavia, a causa di problemi quali la stabilità operativa, la stabilità sullo scaffale, il roll-off dell’efficienza e l’elevata luminosità affidabile, i QLED adatti ai sistemi di illuminazione a stato solido sono ancora lontani dalla commercializzazione21.

In tale contesto, la stabilità termica a livelli elevati di luminosità con efficienza preservata in condizioni ambientali difficili (ad esempio, temperature estreme e livelli elevati di umidità) è un fattore chiave per i sistemi di illuminazione a LED per esterni. La protezione del dispositivo contro l'ossigeno e l'umidità a livelli elevati di umidità (ad esempio, 85 RH) può essere garantita impiegando metodi avanzati di incapsulamento a film sottile22, ma la stabilità termica di un sistema LED dipende dalle caratteristiche di trasporto di carica sia intrinseche che modificate nel trasporto di carica funzionale strati23 così come la dinamica di rilassamento degli eccitoni nello strato emissivo (EML). Diversi studi sono stati pubblicati in precedenza sulle prestazioni dell'elettroluminescenza (EL) dipendente dalla temperatura dei LED organici (OLED)24,25,26, LED alla perovskite27,28 e QLED29,30,31. Al centro del presente lavoro, ad esempio, M. Zhang et al. hanno studiato sia le prestazioni di fotoluminescenza (PL) che quelle EL dei loro QLED rossi entro un intervallo di temperature di 120-300 K, ma non hanno condotto gli esperimenti a temperature superiori alla temperatura ambiente (RT)31. Gli autori hanno segnalato un miglioramento della densità di corrente e una riduzione della tensione di accensione quando la temperatura veniva aumentata a RT da temperature inferiori allo zero. In uno studio di J. Yun et al., gli autori hanno esplorato il comportamento della densità di corrente rispetto alla tensione (JV) dei loro QLED colloidali invertiti a base di cadmio a 100-400 K, ma non hanno riportato i parametri di efficienza29. Biswas et al. hanno implementato un metodo assistito dal calore per migliorare l'EQE e l'efficienza corrente (LE) dei loro QLED gialli colloidali basati su CuInS30. Questi autori hanno osservato che aumentando la temperatura del substrato durante lo sputtering dello strato di trasporto degli elettroni (ETL) di ZnO, l'iniezione di carica dei loro dispositivi è migliorata, il che ha portato ad un miglioramento dell'efficienza. Recentemente, Sue et al. ha proposto che la causa principale dell'EL di conversione (ovvero, EL di accensione sub-bandgap), tipicamente osservata nei QLED, sia dovuta all'iniezione di carica termicamente assistita esponendo i loro dispositivi a un ampio intervallo di temperature. Tuttavia, questi autori hanno eseguito i loro esperimenti entro un piccolo intervallo di tensione (intorno alla tensione di accensione) e apparentemente non hanno studiato la dipendenza dalla temperatura a livelli di luminosità elevati32. Inoltre, va notato che, anche senza esposizione a temperature esterne estreme, la temperatura operativa dei QLED ad alti livelli di luminosità supera tipicamente RT, a causa dell'elevata corrente che passa attraverso il dispositivo, provocando il riscaldamento Joule13,33,34. Pertanto, una corretta gestione termica è fondamentale per la stabilità operativa a lungo termine dei QLED ultraluminosi. Inoltre, in precedenza sono stati studiati gli effetti della temperatura, del campo elettrico e dell’invecchiamento positivo sulle prestazioni del dispositivo. Nel caso dei dispositivi QLED, in situ, le reazioni interfacciali possono migliorare l’efficienza del dispositivo riducendo le perdite di carica. Inoltre, la commutazione resistiva, ottenuta attraverso l'applicazione di un campo elettrico utilizzando l'ossido ETL nei QLED, porta al movimento delle vacanze di ossigeno e alla formazione di filamenti conduttivi, che inducono un invecchiamento positivo nei QLED23. Tuttavia, campi elettrici elevati possono accelerare l’usura e il degrado dei materiali QLED, con un potenziale impatto sulle prestazioni e sulla durata del dispositivo. Allo stesso modo, le temperature elevate possono influire sull’efficienza, sulla stabilità e sulla durata dei QLED, portando a un aumento del consumo energetico, al degrado dei materiali, a una luminosità ridotta e a potenziali guasti del dispositivo. Sebbene temperature e campi elettrici più elevati possano migliorare il trasporto e la luminosità del vettore, possono ridurre la durata operativa del dispositivo. In uno studio condotto da C. Lee et al., è stato riscontrato che l'aumento della temperatura di ricottura fino a 200°C migliora le prestazioni del QLED grazie all'iniezione del foro rinforzato. Tuttavia, ulteriori aumenti di temperatura hanno comportato una riduzione dell’efficienza a causa del degrado dell’iniezione delle lacune e dell’aumento della velocità di iniezione degli elettroni, con conseguente accumulo di carica35. Z. Chen et al., hanno studiato l'effetto dell'HTL e dell'invecchiamento positivo sulle prestazioni e sulla durata del dispositivo QLED36. L'uso di un essiccante ha migliorato la stabilità dello strato di trasporto dei fori (HTL) nei QLED, sopprimendo l'invecchiamento positivo. Al contrario, i dispositivi senza essiccante si sono degradati più velocemente ma hanno mostrato un invecchiamento positivo. Ciò indica un compromesso tra invecchiamento positivo e stabilità dell’HTL. Nel complesso, l’invecchiamento positivo dei QLED può essere ottenuto attraverso reazioni interfacciali, commutazione resistiva e condizioni operative controllate, mentre le alte temperature e i campi elettrici potrebbero potenzialmente avere effetti dannosi sulle prestazioni del dispositivo e sulla durata operativa.

 20,000 cd/cm2 at 5 V. Temperature-dependent EL studies have not been reported at such a high brightness level in literature. Figure 4a shows the J-V plots of the QLED at various temperatures. When the device is first cooled down to − 10°C from RT1, the current density declines, but when it equilibrates back to RT2, the current density retrieves almost to its initial value at RT1. In contrast, the current density values of the device shows that the charge transport properties are reinforced at the elevated temperature of 85°C. Owing to thermally-assisted charge injection at elevated temperatures28, the turn-on voltage (Von) reduces from 2.1 V at RT to 1.8 V at 85 °C. The Von was also higher (2.3 V) at − 10°C, due to a reverse effect. In addition to thermally-assisted charge injection, given that the efficiency parameters drop slightly and considering that the brightness increases substantially at 85°C (Fig. 4b), the dramatically increased current density may also be correlated with increased leakage current within the voltage range in our experiments. Specifically, even though the current density at RT3 is lower than that at 85°C, it is still higher compared to its initial value at RT1. Given that the efficiency parameters do not completely return to the values at RT2, this may be due to any plausible minimal physical damage (due to the leakage current) occurring to the polymer HTL in the device structure. Such a physical damage at the HTL/QDs interface has been reported to be one of the main reasons for QLED degradations at high brightness/current density levels49. Another reason could be the thermal fluctuations in the thermal pad and the slight deviation of the temperature from RT2. Nevertheless, in our case, the likely damage to the HTL does not seem to be severe because the efficiency parameters return almost to their initial values at RT after the cooling/heating cycles, indicating thermal stability of the devices within the temperature range. Table 1 summarizes the QLED performance parameters operated in a thermal cycle./p> 98.5%), trimethylammonium chloride (TMACl, > 98%), potassium hydroxide (KOH, 99.99%), dimethyl sulfoxide (DMSO, > 99.9%) magnesium acetate tetrahydrate (99%), zinc acetate dihydrate (> 98%), lithium acetate (99.95%) and 1-butanol (anhydrous, 99.8%) were purchased from Sigma-Aldrich. Zinc acetate anhydrous (+ 99.9%) and ethyl acetate (> 99.5%, ACS certified) were purchased from Thermoscientific. Selenium (Se, 99.999%, metals basis) and oleic acid (90%, technical grade) were purchased from Alfa-Aesar. Octane (+ 99%, extra pure) was purchased from Acros Organics. All the reagents were used as received. Poly(ethylene dioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOT: PSS) was purchased from Ossila. Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4’-(N-(p-butylphenyl)) diphenylamine)] (TFB) was purchased from American Dye Source. Polyvinylpyrrolidone (PVP10) with an average molecular weight of 10,000 was purchased from Sigma-Aldrich. Patterned ITO-glass substrates with 15 Ω resistance and 25.4 mm × 25.4 mm × 0.7 mm were purchased from Luminescence Technology Corp./p>